In de zomer van 1945 beantwoordde Pierre Culliford bij toeval een advertentie van de CBA-tekenfilmstudio, die al sinds de oorlog tekenfilms produceerde. De CBA huurde hem in als inkleurder. Hij ontmoette er met name André Franquin, Morris en Eddy Paape.
Na de oorlog begon hij in de stripwereld door cartoons te plaatsen in verschillende dagbladen, zoals Pousie (Poussy) dat verscheen in Le Soir.
Hij sloot zich in 1952 aan bij het weekblad Robbedoes en begon met ‘De avonturen van Johan’. In het derde verhaal wordt Johan vergezeld door Pirrewiet en samen worden zij al snel één van de populairste strips van het weekblad. In 1958, in het verhaal ‘De fluit met de zes smurfen’, creëerde hij kleine blauwe mannetjes die hij Les Schtroumpfs (De Smurfen) noemde en die al snel Johan en Pirrewiet zouden verdringen, tot het punt dat hij voor die laatsten geen tijd meer had.
Aanvankelijk waren De Smurfen bedoeld voor één verhaal, maar uit de brieven van lezers bleek dat deze wezentjes zeer geliefd waren.
Daarom wil hoofdredacteur Yvan Delporte ze gebruiken voor het idee om kleine, zelf te vouwen, boekjes aan de lezers aan te bieden. Hij rekent uit dat je door twee bladen op een bepaalde manier te vouwen, er een mini-album van kunt maken, van achtenveertig pagina’s. De Robbedoes mini-bibliotheek was geboren. Het was in juli 1959 dat het eerste miniverhaal verscheen met het verhaal De Zwarte Smurfen, waar de Smurfen agressief worden als ze gebeten worden door de Bzz-vlieg. Om het idee van miniverhalen te kunnen accepteren, vroeg Peyo aan Yvan Delporte om hem te helpen bij het schrijven van het script. Dit wordt geschreven tijdens brainstormsessies waar Yvan Delporte alle ideeën noteert om ze vervolgens aan te passen voor de pagina’s.
In 1960 is Peyo een steeds meer erkend auteur en wordt Charles Dupuis, de directeur van weekblad Robbedoes, zich bewust van het commerciële potentieel van zijn auteur. Daarnaast is er een nieuw tijdschrift gelanceerd in Frankrijk, getiteld Pilote, die niet aarzelt om auteurs, onder contract bij Dupuis, in dienst te nemen (Zoals Morris van Lucky Luke). Dupuis is zich bewust van deze situatie en zal voortaan zijn auteurs meer in de watten leggen zodat ze niet meer naar de concurrentie zullen gaan. Hij wil dat de serie, de grappen van Poussy, gepubliceerd in Le Soir, in het weekblad Robbedoes komt te staan. Peyo accepteert, maar wil het blad dat hem zijn eerste kans had gegeven (Le Soir) een andere reeks aanbieden; over een jongetje met bovenmenselijke kracht. Charles Dupuis kreeg snel lucht van het project en wilde dat deze nieuwe reeks in Robbedoes zou verschijnen. Peyo doopt hem; Steven Sterk (Benoît Brisefer). Voor Le Soir creëerde hij vervolgens twee andere personages; Jacky en Célestin (Jakke en Sylvester).
Peyo heeft nu twee nieuwe series op handen en kan het niet meer bijhouden, dus neemt hij contact op met Will om de tekening van Jacky en Célestin te verzorgen. Will, die net zijn post als artistiek leider bij Kuifje heeft verlaten en geen haast heeft om zijn oude reeks Baard en Kale te hervatten, gaat in op het voorstel van Peyo. Hij produceerde ook de decors voor de eerste twee avonturen van Steven Sterk, getiteld; De rode taxis en Mevrouw Adolphine, dat voor het eerst in december 1960 in de kerstspecial van Robbedoes verscheen.
Begin jaren zestig richtte Peyo een studio op met assistenten zoals François Walthéry, Gos en Marc Wasterlain en zij nemen de series Steven Sterk en Jakke en Sylvester op zich. Begin jaren 70 zal de productie van Peyo flink teruglopen. Ten eerste omdat in 1975 de animatiefilm De fluit met de zes smurfen, een bewerking van een van zijn albums waarbij hij nauw betrokken was, in de bioscopen verscheen. En toen, begin jaren tachtig, was het de Amerikaanse televisie die De Smurfen bewerkte tot een animatieserie, die Peyo bezig hield, ondanks zijn terugkerende gezondheidsproblemen. Kort na het Amerikaanse avontuur verliet hij de Dupuis- en Robbedoes-edities om zijn uitgeverij Cartoon Creation en zijn blad Schtroumpf! op te richten, die door managementproblemen snel werden gesloten. In 1992 trad hij toe tot De Lombard Uitgaven, maar stierf een paar maanden later.
Zijn vrouw, zoon en dochter zetten samen het bedrijf voort.